当館に収蔵する芹沢�_介の収集品は4500点にもおよびます。個人のコレクションとしては厖大な量ですが、ほぼその三分の一が日本の資料にあたります。
　芹沢の本格的な収集は、24歳から始めたという日本各地の小絵馬から始まっています。戦前には数百枚を集めていましたが、同時に絵馬に関する論考を書くなど小絵馬研究家としての側面もありました。その優れた収集は柳宗悦に高く評価されましたが、惜しくも昭和20（1945）年の戦災で消失してしまいました。しかし、戦後収集を再開し、当館には120点の小絵馬が収蔵されていて、戦前の小絵馬収集の面影を伝えています。
　染織でまず眼を奪われるのは、筒描による夜具地や風呂敷、夜着、馬飾り布などです。職人の優れた手技による活き活きとした線が走り、文様に躍動感があります。刺子、裂織、絣などによる仕事着も芹沢が好んで収集したもので、様々な種類のものが集められています。
　絵画の筆頭に挙げられるのが、桃山時代の作とされる「誰が袖屏風」で、白洲正子が絶賛したことでも知られ、芹沢自慢の逸品でした。その他「諸将旌旗図六曲一双屏風」は、戦国時代の旗指物の意匠の面白さだけではなく、重要な歴史資料として注目されています。大津絵、ガラス絵、泥絵などにも芹沢ならではの自由な選択眼が光り、また『辻が花模様絵本』『新當流剣道秘伝書』などの書籍にも貴重なものが多く含まれています。